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石墨烯作为一种结构、性能独特的二维碳材料在CO2还原转化过程中展现出良好的应用前景,寻找石墨烯丰富的碳质前驱体和可控制备方法是实现其大规模应用的基础。煤炭作为一种富碳矿物资源,含有丰富的官能团和高芳香度纳米石墨微晶结构。以煤炭及其衍生物为碳源制备高附加值石墨烯材料具有独特优势,是同时实现煤炭材料清洁化利用和石墨烯低成本实际应用的重要途径。针对不同变质程度煤种,从化学组成和煤质结构出发,通过适当的分子剪裁和化学结构组装,成功实现了系列多尺度、多形态煤基石墨烯材料的可控制备。常用的制备方式包括:机械力剪切、化学插层氧化、电化学剥离、气相沉积、阳极电弧放电及液相自组装等。如通过化学氧化或超声物理剪裁煤大分子结构制备零维石墨烯量子点;煤炭热解得到的含碳烃类小分子气体通过化学气相沉积制备二维石墨烯薄膜;煤炭高温石墨化后通过物理或化学剥离得到二维石墨烯纳米片;二维石墨烯经过结构自组装制备三维石墨烯气凝胶。由于煤基石墨烯的组成及其表界面结构具有易调控、可修饰等特性,其在CO2还原过程中展现出良好的催化活性。通过总结煤基石墨烯系列材料在CO2光催化、电催化以及光电催化转化过程中的最新研究,认为煤基石墨烯通过增大反应活性位点和改变催化剂表面结构,能够有效提高CO2还原过程的效率和选择性。最后,针对煤基石墨烯组成和结构的调控,以及CO2还原催化剂的结构设计进行了展望。 ...

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2022-10-08

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