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为实现钙钛矿基半导体复合材料的高效光解水产氢,以钙钛矿相钛酸铅(PbTiO3,PTO)微米片为衬底,采用水热法制备钙钛矿相钛酸铅-硫化镉(PTO-CdS)微米片复合材料。探究水热温度和CdS负载量对复合材料的形貌及物相的影响;通过TEM、XPS及UV-Vis对复合材料的微结构、表面化学状态和光吸收特性进行表征;通过光解水产氢实验对复合材料的光催化活性进行测定和分析。结果表明:水热条件下,钙钛矿相PTO微米片对CdS的生长具有显著调控作用,与单独生长时尺寸约3μm的枝杈晶形貌不同,PTO-CdS微米片复合材料中的CdS为三角形纳米颗粒,尺寸约50 nm,均匀分散地生长在PTO微米片表面,且PTO与CdS之间界面清晰;水热温度和CdS负载量对复合材料的形貌和物相影响显著,水热温度为160℃、CdS负载量为6%时制备的PTO-CdS微米片复合材料尺寸均一,负载均匀,纯度和结晶度良好;PTO-CdS微米片复合材料在模拟太阳光下表现出光催化分解水产氢特性,其中PTO-CdS-6%的产氢速率达到141.45μmol/h/g,是PTO微米片产氢效率的17倍,是CdS枝杈晶产氢效率的53倍。该研究为高效钙钛矿基半导体复合光催化剂的设计提供了思路。 ...
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近年来,甲脒基钙钛矿太阳能电池的光电转换效率取得了显著进展,其商业化前景日益明朗.随着钙钛矿电池商业化的快速发展,对于环境友好、成本低廉的钙钛矿前驱体的需求不断增长.甲脒铅碘钙钛矿材料遇水易分解,因此传统钙钛矿粉末合成方法依赖于有机溶剂和惰性气氛手套箱,不具备成本优势.在此背景下,本文提出了一种经济高效的水系合成高纯度δ相甲脒铅碘(δ-FAPbI3)粉末的策略.在水溶液中加入过量氢碘酸,碘离子可使不溶性PbI2转化为可溶性[PbI2+n]n-络合物,将FAPbI3的遇水分解转化为溶解,从而使水系合成成为可能.水系合成的甲脒铅碘粉末具有高纯度、低成本优势,可作为钙钛矿薄膜前驱体材料.与以PbI2和FAI的混合物作为前驱体制备的钙钛矿薄膜相比,以水系合成的δ-FAPbI3粉末为前驱体制备的钙钛矿薄膜具有良好的结晶性,降低了缺陷密度,并有效抑制了有害的离子输运和降解过程,从而增强了载流子传输性能和电池稳定性.在环境空气中以合成粉末为前驱体制备的钙钛矿太阳能电池,最高转化效率可达23.24%。 ...
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硼硅酸盐玻璃包覆钙钛矿CsPbBr3量子点(PQDs@glass)能够大幅提高PQDs的稳定性,使其在LED照明和显示技术中拥有广泛的应用空间。然而,玻璃包覆的同时也导致了PQDs发光强度与量子产率降低。本工作为提高其发光强度探讨了热诱导温度及Pb2+的含量对PQDs@glass结构的影响,当热诱导温度为460℃,Pb2+浓度为6 mol时,其发光强度最高。研究发现,Pb2+浓度的增加会导致玻璃网状结构的致密化,改变玻璃组分的扩散行为,影响PQDs的析晶过程,导致PQDs@glass发光强度的变化。本工作得到量子产率高达95.6%的PQDs@glass,并实现了硼硅酸盐玻璃基质内PQDs的尺寸可控制备。结果表明,PQDs尺寸分布在10 nm左右,超过86%的颗粒尺寸在6~14 nm内,且具有优越的稳定性,经历10次室温至200℃热循环后,发光强度仍能保持初始强度的98.9%。最后,为了验证其在LED照明及显示领域的应用,将制备的量子点微晶玻璃粉料与二甲基硅氧烷(PDMS)混合,得到的LED器件性能优异,色域范围覆盖110%sRGB。本研究为PQDs@glass的大规模制备及其在LED器件领域的应用奠定了基础。 ...
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铅基钙钛矿发光二极管(PeLED)具有发光可调、高亮度、高效率、宽色域、低成本、可溶液加工等优点,有望应用于固态照明、超高清显示和光通讯等领域。然而,铅基钙钛矿的毒性较大,对人体和环境均有危害,不符合可持续发展理念。纯红二维苯乙基碘化锡(PEA2SnI4)钙钛矿具有超高色纯度、超宽色域(接近Rec.2020标准)、环境友好等优势,有望成为下一代显示用红色发光材料。但是,与铅基钙钛矿相比,锡基钙钛矿薄膜的生长速度较快,导致其薄膜的质量较差,并且Sn2+离子容易氧化成Sn4+,产生非辐射复合。基于PEA2SnI4制备的纯红光PeLED的发光性能较差,远落后于铅基PeLED器件。本文发现了一种维生素C多功能添加剂,可降低锡基钙钛矿结晶,从而改善薄膜质量。同时,维生素C的还原性可有效抑制Sn2+氧化成Sn4+。因此,维生素C的添加显著降低了锡基钙钛矿薄膜的陷阱密度并抑制了非辐射复合率。添加剂的协同作用显著提升了纯红光PeLED的发光性能,其最大亮度由67.6 cd/m2提高至513.6 cd/m2,最大外量子效率由0.2%提高至0.68%。该研究工作表明了基于PEA2SnI4的纯红光PeLED在显示领域的潜在应用价值,也为设计与制备高效锡基钙钛矿发光材料与器件提供了思路。 ...
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本文以典型SiO2-B2O3-CaO-Na2O-TiO2硼硅酸盐玻璃为基础玻璃,采用热处理析晶法制备含铈钙钛矿玻璃陶瓷固化体。通过DSC、XRD、FTIR、SEM-EDS、ICP等测试方法研究了不同Fe2O3含量对该固化体物相结构及化学稳定性的影响。结果表明,随着Fe2O3的掺入,CeO2晶体衍射峰强度逐渐减弱,钙钛矿(CaTiO3)晶粒分布的均匀程度呈先升高后降低的趋势,所有元素的归一化浸出率呈先降低后升高的趋势。当Fe2O3含量为6%(质量分数)时,CeO2晶体消失,晶粒的分布最为均匀,所有元素的归一化浸出率最低。28 d后,所有样品中元素的归一化浸出率(g·m-2·d-1)均低于10-3数量级,这表明所制备的玻璃陶瓷固化体具有优异的化学稳定性。本研究为采用钙钛矿玻璃陶瓷固化体处理高放核废液提供了理论支撑和实验指导。 ...
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二维钙钛矿的宽带发射引起了人们对单组分白光二极管的兴趣。二维钙钛矿(PEA)2PbBr2Cl2和(C6H18N2O2)PbBr4具有软晶格特性,因而能产生很强的光声耦合作用,使得受激产生的电子–空穴对(激子)很容易引起晶格畸变从而被晶格捕获,形成自陷激子(self-trapping excitons,STEs),发射出全光谱白光。研究表明:这2种材料的半高全宽可以达到232nm和194nm;斯托克斯位移分别为182nm和198nm;荧光寿命为9.812ns和13.465ns。它们在CIE色度图上坐标分别为(0.36,0.40)和(0.40,0.44),显色指数(color rendering indexes,CRI)为86.93和82.23。基于这2种钙钛矿,结合商用的紫外LED,制成的复合型LED色温在5000 K左右,为设计单组分白光二极管提供了新的思路和方法。 ...
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