研究
随着社会的快速发展,人类对能源的需求不断增加,化石能源的过度消耗造成了严重的环境污染和能源危机,引起全球各国的广泛关注.为解决这一问题,需要大力发展高效清洁的新能源转化装置.直接甲醇燃料电池和全水分解两种能源转化装置,因其高效率、低排放、低操作温度等优点,被认为是目前最具潜力的可再生能源.两种电化学体系能源转化过程中涉及的四个半反应分别是氧气还原反应(ORR)、甲醇氧化反应(MOR)、阴极氢气析出(HER)和阳极氧气析出(OER),而ORR和OER两个半反应由于动力学过程缓慢而成为甲醇燃料电池和全水分解两种装置转化效率的关键反应步骤,其中ORR反应过程中易发生两电子转移过程,生成中间产物,严重降低电流效率;OER反应涉及四电子转移和氧-氧键形成,相对于较易发生的二电子转移过程HER反应,反应动力学缓慢是影响转化效率的主要原因.因此,开发先进的电催化剂,尤其是高效ORR和OER催化剂,成为提高能源转化装置能量转化效率的关键.在过去十几年里,人们对基于贵金属铂、基于过渡金属及非金属纳米材料的电催化剂进行了充分研究并取得了重要进展,其中一维金属纳米材料(例如纳米线、纳米棒、纳米管等)因其具有独特的表面结构及物理和化学性能,表现出优越的电化学催化活性和较高的稳定性,在能源电催化领域具有潜在的应用价值.本文总结了一维金属纳米材料作为电催化剂应用于上述四种催化反应的研究进展,着重介绍了四种催化反应过程的反应机理、催化剂性能提升策略及其在催化反应过程中活性位的变化规律.首先对涉及到的四个半反应在不同电解质溶液中的反应过程和机理进行了详细介绍,并分别讨论几种反应在热力学和动力学过程上的主要障碍.然后通过近年来的相关研究进展,讨论了影响电催化剂催化活性的几种�...
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多面体低聚倍半硅氧烷(POSS)具有中空刚性的笼型或半笼型结构,它作为一种新型的有机-无机杂化纳米粒子,不仅综合了无机组分和有机组分的优点,还具有两者协同效应产生的新性能,成为分子结构设计中最具潜力的选择。当POSS以分子水平或纳米级聚集体较好地分散于聚合物基体中时,能有效提高材料的热性能、力学性能、磁性能、声学性能、表面性能等,使其在生物医学、催化剂、光学材料和介电材料等领域得到快速发展。POSS的制备方法对POSS/聚合物纳米复合材料的结构性能影响巨大。早期POSS/聚合物纳米复合材料的合成技术不成熟,主要以物理法为主。该法制备的复合材料存在纳米粒子分散不均匀、易团聚的问题,从而影响材料的性能。近年来,研究者不仅关注POSS的结构对复合材料性质的影响,还在不断创新与研究合成技术。随着对POSS结构中Si原子上取代基和高分子链精确控制的实现,化学法制备POSS/聚合物纳米复合材料技术取得了突飞猛进的发展,大大提高了POSS与聚合物基体的相容性。研究者通过不同的化学法已经能够获得具有明确化学结构及各异官能基团的POSS/聚合物纳米复合材料,采用核磁共振氢谱、飞行时间质谱、硅谱、傅里叶红外光谱、广角X射线衍射等多种手段对其结构进行表征;同时还能将POSS以主链、侧链或端基的形式引入聚合物体系中,形成不同拓扑结构的POSS/聚合物纳米复合材料,如接枝型结构、串珠型结构或星型结构等。化学法有利于充分发挥POSS的优异性能,大幅提高POSS/聚合物纳米复合材料的合成效率,为进一步探究POSS/聚合物结构与功能复合材料之间的关系提供了理论基础。本文对POSS的分子结构、性能及POSS/聚合物纳米复合材料结构、制备方法等进行了综述,重点介绍了POSS/聚合物纳米复合材料的制备方法,其中包括共混法...
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应力-应变(σ-ε)关系是材料设计和开发的重要指标。单轴拉伸与压缩实验是获得材料应力-应变关系的重要手段,然而受限于尺寸要求,它们难以应用于微纳米尺度下的表征。基于深度敏感的仪器化纳米压入仪具有高的载荷和位移精度,被广泛应用于研究微纳尺度材料的力学性能,例如弹性模量、硬度、应变速率敏感指数与蠕变参数等。近年来国内外研究者开展了从纳米压入的载荷-位移(P-h)曲线中直接获取材料完整σ-ε关系的研究,其中球形压头具有平滑与非自相似应力应变场,得到了广泛关注。球形压入分析的难点在于被压材料处于三轴应力状态,不均匀的应力应变分布使得压入应力与压入应变难以直接测量。为简化分析,研究者们提出了诸多定义,例如不同的压入应变、代表性应力和代表性应变定义等。其分析方法也纷杂各异,根据实现过程可大致分为经验物理法以及模拟分析法两大类。在经验物理法中,通过定义压入区域内代表性应力与代表性应变,并分别将它们近似为单轴塑性流变的应力与应变,从而实现P-h曲线到σ-ε关系的转换。该种方法简单易行且得到广泛应用,但其结果依赖于上述代表性物理量的选取与定义,并对实验测量精度非常敏感。在模拟分析法中,研究者首先通过模拟计算不同本构方程,假想材料的压入P-h曲线,然后建立其与本构方程参数之间的函数关系,以实现从实验P-h结果到材料σ-ε关系的反演分析。可见建立准确的函数关系是该方法的核心,常用的方法有量纲分析和曲线拟合两类,然而目前函数的稳定性和适用性仍是限制其广泛应用的重要因素。近年来,基于计算机科学与技术的快速发展,研究者们通过引入新型算法以智能的方式筛选材料力学参数,实现预测结果与实验值的最佳匹配,这类方法展现出了具大的发展潜力。综上,本文分...
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