锂硫电池得益于显著的理论比容量和卓越的能量密度值,硫资源丰富等因素具有成为新型二次电池的潜力。但锂硫电池的“穿梭效应”、电极反应动力学缓慢以及硫及其产物的绝缘性等问题待解决,因此本文通过引入导电性良好的碳纳米管材料,以及对硫及其产物具有吸附性和催化性的过渡金属催化剂作为锂硫电池正极材料。本论文通过调控介孔碳材料上负载的催化剂来提高锂硫电池的性能,研究内容如下: 1.通过软模板和胶束诱导的共组装策略制备了介孔碳层包裹碳纳米管材料,并利用后浸渍法将催化剂VO2负载其中（VO2-m C@CNT）。有序的介孔结构提高了材料的比表面积,增强电解液的浸润性,为硫转化过程当中产生的体积膨胀提供缓冲空间,提升了金属氧化物VO2的分散性。介孔碳层中掺杂的极性氮协同VO2提高材料对于多硫化物的吸附性以及反应动力学。此外,高分散的极性VO2提供了丰富的活性位点,提高硫转化动力学。因此,基于VO2-m C@CNT/S的锂硫电池具有最低的极化以及界面阻抗,同时展示出最高的容量性能和循环稳定性。在0.5C时电池的首圈比容量为1153 mAh g-1,循环100圈后仍具有1018 mAh g-1的容量,展现出88.3%的容量保持率,其库伦效率保持在100%左右。在1 C下电池的初始容量为909 mAh g-1,在循环1000圈后,平均每圈的容量保持率为0.49%。即使在3 C下,其仍能保持约800 mAh g-1的比容量。 2.利用介孔碳层包裹碳纳米管作为载体,通过后浸渍法负载了双金属氧化物Ni O和La2O3催化剂得到Ni O/La2O3-m C@CNT。极性的Ni O/La2O3与极性的多硫化物形成化学键,提高了对多硫化物的吸附性能以及氧化还原反应动力学。La的掺杂提升了Ni的局部电子云密度,促进Ni O的催化性能,提高对多硫化物的催化转化。介孔碳中的氮可以协同Ni O/La2O3促进对正极材料多硫化物的吸附性能,降低可溶性多硫化物的穿梭效应。因此,Ni O/La2O3-m C@CNT/S电池具有最出色的倍率性能和长循环稳定性。Ni O/La2O3-m C@CNT/S的电池在0.5 C下的初始比容量为1113 mAh g-1,100圈的循环后,电池的比容量仍能保持在961 mAh g-1,因此电池展现出87.0%的容量保持率。即使在3 C的高电流密度下,Ni O/La2O3-m C@CNT/S电池的比容量也能达到791 mAh g-1。 ...
研究
随着化石能源的不断枯竭及新能源产业的迅速发展,电化学储能因其供需稳定、低成本等优势,成为当前研究重点。钠离子电池（SIBs）因钠金属资源分布广泛,被视为新一代储能器件。现有SIBs负极材料在功率密度、高倍率和循环稳定性能等方面存在不足,限制了商业化应用。基于此,开发有潜力解决上述问题的负极材料成为关键。介孔碳材料因其密度低、结构有序、可抑制体积膨胀效应等优势,在储钠领域得到了广泛关注。已有研究表明,调控介孔碳材料的孔径、纳米结构和理化性质是提升电极材料堆积密度、离子储存利用率和储能活性的有效方式。因此,本文旨在实现低成本、简单工艺精准设计和纳米结构与理化性质可控的介孔碳材料的合成,并深入探索其在储钠领域的应用性能及相关机制,希望为未来可商业化应用高性能SIBs负极材料的开发提供重要参考。总的来说,具体研究如下: （1）本研究通过溶剂诱导自组装策略合成了多腔结构介孔碳纳米材料,其纳米结构可通过改变反应过程中扩孔剂、催化剂以及乙醇用量得到控制。碳材料的储钠性能分析显示,在0.1 A g-1时,该材料放电比容量高达252 m Ah g-1,在5 A g-1的超大电流密度下20000次循环后仍表现出高达136 m Ah g-1的优异放电容量,循环性能远超目前商业化的硬碳负极。 （2）提出使用低成本、工艺简便的多维度通用性固-液界面介孔自组装策略合成可控高氮掺杂中空介孔碳材料,该材料氮掺杂含量可轻松提升至14.8 wt%。得益于其独特的纳米结构和元素掺杂特性,所制备材料应用于SIBs电极具有良好的电解液浸润性（接触角为9°）和电化学性能。研究还表明,通过调节煅烧分解温度能够精确控制蛋黄壳结构介孔碳材料的氮改性含量和蛋黄尺寸,其拓展了该材料在储能领域的应用前景。 （3）得益于高氮核壳中空结构介孔碳材料的储钠潜力,本研究进一步通过高温热解核壳介孔聚合物前驱体,制备了目标材料,该材料氮掺杂含量高达22.4 wt%,掺杂含量在类似碳材料中几乎前所未有。在SIBs应用中,其氮元素的掺杂显著改善了Na+吸附能,结合核壳结构特性,所制备的SIBs阳极材料具有卓越的高倍率性能(10 A g-1下90m Ah g-1)和循环稳定性,同比中空及实心无孔结构,其长循环后体积膨胀率仅为26.4%,体积结构稳定性优异,此外,本研究还使用一系列分析手段重点研究了目标材料上固态电解质界面（SEI）的形成机制,揭示了SEI膜的形成与电解液分解之间的内在关系,为未来提升相关材料的储钠性能和初始库仑效率研究提供了重要的理论依参考依据。 ...
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