随着化石能源的不断枯竭及新能源产业的迅速发展,电化学储能因其供需稳定、低成本等优势,成为当前研究重点。钠离子电池(SIBs)因钠金属资源分布广泛,被视为新一代储能器件。现有SIBs负极材料在功率密度、高倍率和循环稳定性能等方面存在不足,限制了商业化应用。基于此,开发有潜力解决上述问题的负极材料成为关键。介孔碳材料因其密度低、结构有序、可抑制体积膨胀效应等优势,在储钠领域得到了广泛关注。已有研究表明,调控介孔碳材料的孔径、纳米结构和理化性质是提升电极材料堆积密度、离子储存利用率和储能活性的有效方式。因此,本文旨在实现低成本、简单工艺精准设计和纳米结构与理化性质可控的介孔碳材料的合成,并深入探索其在储钠领域的应用性能及相关机制,希望为未来可商业化应用高性能SIBs负极材料的开发提供重要参考。总的来说,具体研究如下: (1)本研究通过溶剂诱导自组装策略合成了多腔结构介孔碳纳米材料,其纳米结构可通过改变反应过程中扩孔剂、催化剂以及乙醇用量得到控制。碳材料的储钠性能分析显示,在0.1 A g-1时,该材料放电比容量高达252 m Ah g-1,在5 A g-1的超大电流密度下20000次循环后仍表现出高达136 m Ah g-1的优异放电容量,循环性能远超目前商业化的硬碳负极。 (2)提出使用低成本、工艺简便的多维度通用性固-液界面介孔自组装策略合成可控高氮掺杂中空介孔碳材料,该材料氮掺杂含量可轻松提升至14.8 wt%。得益于其独特的纳米结构和元素掺杂特性,所制备材料应用于SIBs电极具有良好的电解液浸润性(接触角为9°)和电化学性能。研究还表明,通过调节煅烧分解温度能够精确控制蛋黄壳结构介孔碳材料的氮改性含量和蛋黄尺寸,其拓展了该材料在储能领域的应用前景。 (3)得益于高氮核壳中空结构介孔碳材料的储钠潜力,本研究进一步通过高温热解核壳介孔聚合物前驱体,制备了目标材料,该材料氮掺杂含量高达22.4 wt%,掺杂含量在类似碳材料中几乎前所未有。在SIBs应用中,其氮元素的掺杂显著改善了Na+吸附能,结合核壳结构特性,所制备的SIBs阳极材料具有卓越的高倍率性能(10 A g-1下90m Ah g-1)和循环稳定性,同比中空及实心无孔结构,其长循环后体积膨胀率仅为26.4%,体积结构稳定性优异,此外,本研究还使用一系列分析手段重点研究了目标材料上固态电解质界面(SEI)的形成机制,揭示了SEI膜的形成与电解液分解之间的内在关系,为未来提升相关材料的储钠性能和初始库仑效率研究提供了重要的理论依参考依据。 ...
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